新策略揭示了量子退相干的“全部化学复杂性”
罗切斯特大学的研究人员报告了一种策略，可以了解具有完全化学复杂性的溶剂中分子的量子相干性是如何丧失的。这些发现为通过化学设计和功能化合理调制量子相干性打开了大门。图片来源：Anny Ostau De Lafont
在量子力学中，粒子可以同时以多种状态存在，这违背了日常经验的逻辑。这种特性被称为量子叠加，是有望改变计算、通信和传感的新兴量子技术的基础。但量子叠加态面临着一个重大挑战：量子退相干。在这个过程中，量子态的微妙叠加在与周围环境相互作用时会被破坏。
为了释放化学的力量，为实际的量子应用构建复杂的分子结构，科学家需要了解和控制量子退相干，以便他们能够设计出具有特定量子相干特性的分子。这样做需要知道如何合理地修改分子的化学结构以调节或减轻量子退相干。
为此，科学家需要知道“光谱密度”，即总结环境移动速度以及它与量子系统相互作用强度的量。
到目前为止，以准确反映分子复杂性的方式量化这种光谱密度在理论和实验中仍然难以捉摸。但是，一组科学家已经开发出一种方法，使用简单的共振拉曼实验来提取溶剂中分子的光谱密度，这种方法可以捕捉化学环境的全部复杂性。
在罗切斯特大学化学和物理学副教授伊格纳西奥·佛朗哥（Ignacio Franco）的带领下，该团队在《美国国家科学院院刊》上发表了他们的研究结果。
使用提取的光谱密度，不仅可以了解退相干发生的速度，还可以确定化学环境的哪一部分是造成退相干的主要原因。因此，科学家们现在可以绘制退相干途径，将分子结构与量子退相干联系起来。
“化学建立在分子结构决定物质的化学和物理性质的思想之上。这一原理指导了用于医学、农业和能源应用的分子的现代设计。使用这种策略，我们终于可以开始为新兴的量子技术开发化学设计原理，“罗切斯特大学化学研究生、该研究的第一作者伊格纳西奥·古斯汀说。
当研究小组认识到共振拉曼实验产生了研究具有完全化学复杂性的退相干所需的所有信息时，突破就出现了。这些实验通常用于研究光物理学和光化学，但它们对量子退相干的效用尚未得到重视。
关键的见解来自与罗切斯特大学化学系副教授、拉曼光谱学专家David McCamant以及现任韩国全南国立大学教职、量子退相干专家Chang Woo Kim的讨论，当时他在罗切斯特大学担任博士后研究员。
该团队使用他们的方法首次展示了胸腺嘧啶（DNA的组成部分之一）中的电子叠加如何在吸收紫外线后仅30飞秒（一飞秒是十亿分之一秒的百万分之一）内解开。
他们发现，分子中的一些振动主导了退相干过程的初始步骤，而溶剂则主导了后期阶段。此外，他们发现胸腺嘧啶的化学修饰可以显着改变退相干率，胸腺嘧啶环附近的氢键相互作用导致更快的退相干。
最终，该团队的研究为理解控制量子退相干的化学原理开辟了道路。“我们很高兴能够使用这种策略来最终了解具有完全化学复杂性的分子中的量子退相干，并用它来开发具有强大相干特性的分子，”Franco说。
更多信息：Ignacio Gustin 等人，绘制分子中的电子退相干通路，《美国国家科学院院刊》（2023 年）。DOI： 10.1073/pnas.2309987120
期刊信息： Proceedings of the National Academy of Sciences